Fluorescencja rezonansowa - Resonance fluorescence

Fluorescencja rezonansowa to proces, w którym dwupoziomowy układ atomów oddziałuje z kwantowym polem elektromagnetycznym, jeśli pole jest napędzane z częstotliwością zbliżoną do częstotliwości naturalnej atomu.

Ogólna teoria

Zazwyczaj pole elektromagnetyczne zawarte w fotonie jest przykładane do dwupoziomowego atomu za pomocą lasera monochromatycznego. Atom dwupoziomowy to specyficzny typ układu dwustanowego, w którym atom może znajdować się w dwóch możliwych stanach. Dwa możliwe stany to sytuacja, w której elektron znajduje się w stanie podstawowym lub w stanie wzbudzonym. W wielu eksperymentach używa się atomu litu, ponieważ można go ściśle zamodelować do atomu dwupoziomowego, ponieważ stany wzbudzone pojedynczego elektronu są oddzielone wystarczająco dużymi przerwami energetycznymi, aby znacznie zmniejszyć możliwość przeskoku elektronu do wyższego stanu wzbudzonego . W ten sposób umożliwia to łatwiejsze dostrojenie częstotliwości zastosowanego lasera, ponieważ częstotliwości dalej od rezonansu mogą być wykorzystywane, podczas gdy elektron nadal przeskakuje tylko do pierwszego stanu wzbudzonego. Gdy atom zostanie wzbudzony, uwolni foton o częstotliwości pochłoniętego fotonu w zakresie odstrojenia lasera od naturalnego rezonansu atomu. Mechanizmem tego uwolnienia jest spontaniczny rozpad atomu. Emitowany foton jest uwalniany w dowolnym kierunku. Podczas gdy przejście między dwoma określonymi poziomami energii jest dominującym mechanizmem we fluorescencji rezonansowej, eksperymentalnie inne przejścia będą odgrywać bardzo małą rolę i dlatego muszą być brane pod uwagę podczas analizy wyników. Inne przejścia doprowadzą do emisji fotonu o innym przejściu atomowym o znacznie niższej energii, co doprowadzi do „ciemnych” okresów fluorescencji rezonansowej.

Dynamikę pola elektromagnetycznego lasera monochromatycznego można wyprowadzić, traktując najpierw dwupoziomowy atom jako układ spin-1/2 z dwoma stanami własnymi energii, które mają separację energii ħω ₀ . Dynamikę atomu można następnie opisać za pomocą trzech operatorów obrotu , , , działających na sferę Blocha. Tak więc energia układu jest opisana całkowicie poprzez elektryczne oddziaływanie dipolowe między atomem a polem, a wynikowy hamiltonian jest opisany przez ${\ Displaystyle {\ kapelusz {R_ {i}}} (t)}$${\ Displaystyle {\ kapelusz {R_ {j}}} (t)}$${\ Displaystyle {\ kapelusz {R_ {k}}} (t)}$

${\ Displaystyle {\ kapelusz {H}} = {\ Frac {1} {2}} \ int (\ epsilon _ {0}{\ kapelusz {\ vec {E}}} ^ {2} ({\ vec { r}},t)+{\frac {1}{\mu _{0}}}{\hat {\vec {B}}}^{2}({\vec {r}},t))d ^{3}x+\hbar \omega _{0}{\hat {R_{k}}}(t)+2\omega _{0}{\vec {\mu }}\cdot {\hat {\vec {A}}}(0,t){\hat {R_{j}}}(t)}$ .

Po skwantowaniu pola elektromagnetycznego, równanie Heisenberga oraz równania Maxwella mogą być następnie użyte do znalezienia wynikowych równań ruchu dla oraz dla operatora anihilacji pola, ${\ Displaystyle {\ kapelusz {R_ {k}}} (t)}$${\ Displaystyle {\ kapelusz {b}} (t)}$

${\ Displaystyle {\ kropka {\ kapelusz {R}}} _ {k} (t) = -2 \ beta ({\ kapelusz {R}} _ {k} (t) + {\ Frac {1} {2 }})-(\omega _{0}/\hbar )\{[{\hat {b}}(t)+{\hat {b}}^{\sztylet }(t)]{\vec {\ mu }}\cdot {\hat {\vec {A}}}_{wolny}^{(+)}({\vec {r}},t)+Hc\}}$

${\ Displaystyle {\ kropka {\ kapelusz {b}}} (t) = (-i \ omega _ {0}-\ beta + ja \ gamma) {\ kapelusz {b}} (t) - (\ beta + i\gamma ){\hat {b}}^{\dagger }(t)+2(\omega _{0}/\hbar )[{\hat {R}}_{k}(t){\vec {\mu }}\cdot {\kapelusz {\vec {A}}}_{wolny}^{(+)}(0,t)+Hc]}$,

gdzie i są parametrami częstotliwości używanymi do uproszczenia równań. ${\ Displaystyle \ beta}$${\ Displaystyle \ gamma}$

Teraz, gdy opisano dynamikę pola w odniesieniu do stanów atomu , można zbadać mechanizm uwalniania fotonów z atomu, gdy elektron spada ze stanu wzbudzonego do stanu podstawowego, czyli emisji spontanicznej . Emisja spontaniczna ma miejsce, gdy wzbudzony elektron arbitralnie rozpada się do stanu podstawowego, emitując foton. Ponieważ pole elektromagnetyczne jest sprzężone ze stanem atomu, a atom może zaabsorbować tylko jeden foton przed rozpadem, najbardziej podstawowym przypadkiem jest sytuacja, w której pole zawiera tylko jeden foton. Zatem spontaniczny rozpad następuje, gdy wzbudzony stan atomu emituje foton z powrotem do próżniowego stanu Focka pola . Podczas tego procesu zanik wartości oczekiwanych powyższych operatorów przebiega zgodnie z następującymi zależnościami: ${\ Displaystyle | e \ rangle \ otimes | \ {0 \} \ rangle \ Rightarrow | g \ rangle \ otimes | \ {1 \} \ rangle}$

${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {R}} _ {k} (t) \ rangle + {\ Frac {1} {2}} = [\ langle {\ kapelusz {R}} _ {k} (0) \rangle +{\frac {1}{2}}]e^{-2\beta t}}$,

${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {b}} _ {s} (t) \ rangle = \ langle {\ kapelusz {b}} _ {s} (0) \ rangle e ^ {(-\ beta + i \ gamma )t}}$.

Tak więc atom rozpada się wykładniczo i atomowy moment dipolowy będzie oscylować. Moment dipolowy oscyluje z powodu przesunięcia Lamba, które jest przesunięciem poziomów energetycznych atomu z powodu fluktuacji pola.

Konieczne jest jednak przyjrzenie się fluorescencji w obecności pola z wieloma fotonami, ponieważ jest to przypadek znacznie bardziej ogólny. Jest to przypadek, w którym atom przechodzi przez wiele cykli wzbudzenia. W tym przypadku pole wzbudzające emitowane z lasera ma postać stanów koherentnych . Pozwala to operatorom składającym się na pole działać na stan koherentny i tym samym zastępować je wartościami własnymi. W ten sposób możemy uprościć równania, umożliwiając przekształcenie operatorów w stałe. Pole można wtedy opisać znacznie bardziej klasycznie niż normalnie byłoby to w stanie zrobić skwantowane pole. Dzięki temu jesteśmy w stanie znaleźć wartość oczekiwaną pola elektrycznego dla opóźnionego czasu. ${\displaystyle |\{v\}\rangle}$

${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {\ vec {E}}} ^ {(-)} ({\ vec {R}} t) \ cdot {\ kapelusz {\ vec {E}}} ^ {(+ )}({\vec {r}},t)\rangle =\left({\frac {\omega _{0}^{2}}{4\pi \epsilon _{0}c^{2}} }\right)^{2}\left({\frac {\mu ^{2}}{r^{2}}}-{\frac {({\vec {\mu }}\cdot {\vec { r}})^{2}}{r^{4}}}\right)\times \langle {\hat {b}}_{s}^{\dagger }\left(t-{\frac {r }{c}}\right){\hat {b}}_{s}\left(t-{\frac {r}{c}}\right)\rangle =\left({\frac {\omega _ {0}^{2}\mu sin\psi }{4\pi \epsilon _{0}c^{2}r}}\right)^{2}[\langle {\hat {R}}_{ k}\left(t-{\frac {r}{c}}\right)\rangle +{\frac {1}{2}}]}$,

gdzie jest kąt pomiędzy i . ${\ Displaystyle \ psi}$${\displaystyle {\kapelusz {\mu}}}$${\displaystyle {\kapelusz {r}}}$

Istnieją dwa ogólne typy wzbudzeń wytwarzanych przez pola. Pierwszy to taki, który wygasa jako , podczas gdy drugi osiąga stan, w którym ostatecznie osiąga stałą amplitudę, czyli . ${\ Displaystyle V = 0, t \ Strzałka w prawo \ infty}$${\ Displaystyle {\ kapelusz {V}} (t) = {\ kapelusz {\ epsilon}} \ alfa e ^ {i (\ omega _ {0}-\ omega _ {1}) t + i \ phi }}$

Oto rzeczywista stała normalizacji, rzeczywisty współczynnik fazy i wektor jednostkowy, który wskazuje kierunek wzbudzenia. ${\ Displaystyle \ alfa}$${\displaystyle \phi}$${\displaystyle {\kapelusz {\epsilon}}}$

Tak jak , wtedy ${\displaystyle t\strzałka w prawo \infty}$

${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {R}} _ {k} (t) \ rangle + 1/2 \ Rightarrow {\ Frac {{\ Frac {1} {4}} \ Omega ^ {2}} {{ \frac {1}{2}}\Omega ^{2}+\beta ^{2}+(\gamma +\omega _{1}-\omega _{0})^{2}}}}$.

Podobnie jak częstotliwość Rabiego, widzimy, że jest to analogiczne do rotacji stanu wirowania wokół sfery Blocha z interferometru. W ten sposób dynamika dwupoziomowego atomu może być dokładnie modelowana przez foton w interferometrze. Możliwe jest również modelowanie jako atom i pole, i faktycznie zachowa więcej właściwości układu, takich jak przesunięcie lambda, ale podstawową dynamikę fluorescencji rezonansowej można modelować jako cząstkę o spinie 1/2. ${\ Displaystyle \ Omega}$

Fluorescencja rezonansowa w słabym polu

Istnieje kilka granic, które można przeanalizować, aby ułatwić badanie fluorescencji rezonansowej. Pierwsza z nich to przybliżenia związane z granicą słabego pola , gdzie kwadratowy moduł częstotliwości Rabiego pola sprzężonego z dwupoziomowym atomem jest znacznie mniejszy niż szybkość spontanicznej emisji atomu. Oznacza to, że różnica w populacji między stanem wzbudzonym atomu a stanem podstawowym atomu jest w przybliżeniu niezależna od czasu. Jeśli weźmiemy również granicę, w której okres czasu jest znacznie dłuższy niż czas spontanicznego rozpadu, koherencje światła można modelować jako , gdzie jest częstotliwością Rabiego pola napędowego i jest szybkością spontanicznego rozpadu atomu. Jest więc jasne, że kiedy pole elektryczne zostanie przyłożone do atomu, dipol atomu oscyluje zgodnie z częstotliwością napędzającą, a nie z częstotliwością naturalną atomu. Jeśli spojrzymy również na składową dodatnią częstotliwości pola elektrycznego, zobaczymy, że pole emitowane jest takie samo jak pole pochłonięte, z wyjątkiem różnicy kierunków, co powoduje, że widmo pola emitowanego jest takie samo jak widmo pola elektrycznego. pochłonięte pole. W rezultacie dwupoziomowy atom zachowuje się dokładnie jak napędzany oscylator i kontynuuje rozpraszanie fotonów tak długo, jak napędzające pole pozostaje połączone z atomem. ${\ Displaystyle \ rho _ {ab} (t) = {\ Frac {-i (\ Omega _ {R} / 2) e ^ {-i \ nu t}} {i (\ omega - \ nu) + \ Gamma /2}}[\rho _{aa}(0)-\rho _{bb}(0)]}$${\ Displaystyle \ Omega _ {R}}$${\ Displaystyle \ Gamma}$${\ Displaystyle \ langle {\ vec {E}} ^ {(+)} ({\ vec {R}} t) \ rangle = {\ Frac {\ omega ^ {2} \ mu grzech \ psi} {4 \pi \epsilon _{0}c^{2}|{\vec {r}}|}}{\hat {x}}\langle \sigma _{-}(t-{\frac {|{\vec {r}}|}{c}})\rangle }$

Aproksymacja słabego pola jest również wykorzystywana przy zbliżaniu dwuczasowych funkcji korelacji. W granicy słabego pola funkcję korelacji można obliczyć znacznie łatwiej, ponieważ muszą być zachowane tylko pierwsze trzy składniki. w ten sposób funkcja korelacji staje się jako . ${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {b}} _ {s} ^ {\ sztylet} (t) {\ kapelusz {b}} _ {s} (t + \ tau) \ rangle}$${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {b}} _ {s} ^ {\ sztylet} (t) {\ kapelusz {b}} _ {s} (t + \ tau) \ rangle = {\ Frac {1} { 4}}{\frac {\Omega ^{2}e^{i(\omega _{0}-\omega _{1})\tau }}{\beta ^{2}(1+\theta ^{ 2})}}\left(1-{\frac {\Omega ^{2}}{{\frac {1}{2}}\Omega ^{2}+\beta ^{2}(1+\theta ^{2})}}\right)+{\frac {\Omega ^{4}e^{-\beta |\tau |}e^{i(\omega _{0}-\omega _{1} )\tau }}{8\beta ^{4}\theta (1+\theta ^{2})^{2}}}\times [sin(\beta \theta |\tau |)+\theta cos( \beta \theta \tau )]}$${\displaystyle t\strzałka w prawo \infty}$

Z powyższego równania widzimy, że funkcja korelacji nie będzie już zależeć od czasu, ale będzie zależeć od . Układ w końcu osiągnie stan quasi-stacjonarny, ponieważ jest również jasne, że w równaniu występują wyrazy, które dochodzą do zera jako . Są one wynikiem Markowskich procesów fluktuacji kwantowych układu. Widzimy, że w aproksymacji słabego pola oraz , sprzężony układ osiągnie stan quasi-stacjonarny, w którym fluktuacje kwantowe staną się pomijalne. ${\displaystyle t\strzałka w prawo \infty}$${\ Displaystyle \ tau}$${\displaystyle t\strzałka w prawo \infty}$${\ Displaystyle \ tau \ Rightarrow \ infty}$${\ Displaystyle t \ strzałka w prawo \ infty, \ tau \ strzałka w prawo \ infty}$

Fluorescencja rezonansowa w silnym polu

Granica silnego pola jest dokładnie przeciwną granicą słabego pola, gdzie kwadratowy moduł częstotliwości Rabiego pola elektromagnetycznego jest znacznie większy niż szybkość spontanicznej emisji dwupoziomowego atomu. Po przyłożeniu do atomu silnego pola pojedynczy pik nie jest już obserwowany w widmie promieniowania światła fluorescencyjnego. Zamiast tego po obu stronach oryginalnego piku zaczynają pojawiać się inne piki. Są one znane jako wstęgi boczne. Wstęgi boczne są wynikiem oscylacji Rabiego pola powodującego modulację momentu dipolowego atomu. Powoduje to rozszczepienie w degeneracji niektórych stanów własnych hamiltonianu, w szczególności i są one podzielone na dublety. Jest to znane jako dynamiczne rozszczepienie Starka i jest przyczyną trypletu Mollowa, który jest charakterystycznym widmem energii występującym we fluorescencji rezonansowej. ${\ Displaystyle | e \ rangle \ czasami | \ {n \} \ rangle}$${\ Displaystyle | g \ rangle \ czasami | \ {n + 1 \} \ rangle }$

Interesujące zjawisko pojawia się w tryplecie Mollowa, gdzie oba piki wstęgi bocznej mają inną szerokość niż pik środkowy. Jeśli pozwolimy, aby częstotliwość Rabiego była znacznie większa niż tempo spontanicznego rozpadu atomu, możemy zobaczyć, że w silnym polu granica stanie się . Z tego równania jasno wynika, skąd wynikają różnice w szerokości pików w trójce Mollowa, ponieważ środkowy pik ma szerokość, a piki wstęgi bocznej mają szerokość gdzie jest szybkością spontanicznej emisji dla atomu. Niestety nie można tego użyć do obliczenia rozwiązania w stanie ustalonym jako iw rozwiązaniu w stanie ustalonym. W ten sposób widmo zniknęłoby w rozwiązaniu w stanie ustalonym, co nie ma miejsca w rzeczywistości. ${\ Displaystyle \ langle \ sigma _ {-} (t) \ rangle e ^ {i \ omega t}}$${\ Displaystyle \ langle \ sigma _ {-} (t) \ rangle e ^ {i \ omega t} = {\ Frac {1} {4}} \ {[2 \ rho _ {++} (0) - 1]e^{-{\frac {\Gamma }{2}}t}-[\rho _{+-}(0)e^{-i\Omega _{R}t-{\frac {3\ Gamma }{4}}t}-cc]\}}$${\displaystyle {\frac {\gamma}{2}}}$${\ Displaystyle {\ Frac {3\ Gamma} {4}}}$${\ Displaystyle \ Gamma}$${\ Displaystyle \ rho _ {++} (0) \ Strzałka w prawo {\ Frac {1} {2}}}$${\ Displaystyle \ rho _ {+-} (0) \ Strzałka w prawo 0}$

Rozwiązanie, które pozwala na rozwiązanie w stanie ustalonym, musi przybrać postać funkcji korelacji dwukrotnej, w przeciwieństwie do powyższej funkcji korelacji jednorazowej. To rozwiązanie pojawia się jako

${\ Displaystyle \ langle \ sigma _ {+} (0) \ sigma _ {-} (\ tau) \ rangle = {\ Frac {1} {4}} \ lewo (e ^ {- {\ Frac {\ Gamma) }{2}}\tau }+{\frac {1}{2}}e^{-{\frac {3\Gamma }{4}}\tau }e^{-i\Omega _{R}\ tau }+{\frac {1}{2}}e^{-{\frac {3\Gamma }{4}}\tau }e^{i\Omega _{R}\tau }\right)e^ {-i\omega \tau}}$.

Ponieważ ta funkcja korelacji obejmuje granice stanu ustalonego macierzy gęstości, gdzie i , a widmo jest niezerowe, jasne jest, że tryplet Mollowa pozostaje widmem dla światła fluorescencyjnego nawet w roztworze w stanie ustalonym. ${\ Displaystyle \ rho _ {++} ^ {ss} \ Strzałka w prawo {\ Frac {1} {2}}}$${\ Displaystyle \ rho _ {+-} ^ {ss} \ Strzałka w prawo 0}$

Ogólne funkcje dwukrotnej korelacji i gęstości widmowej

Badanie funkcji korelacji ma kluczowe znaczenie dla badania optyki kwantowej, ponieważ transformata Fouriera funkcji korelacji jest gęstością widmową energii. Zatem funkcja korelacji dwuczasowej jest użytecznym narzędziem w obliczaniu widma energetycznego dla danego systemu. Przyjmujemy, że parametr jest różnicą między dwoma czasami, w których funkcja jest obliczana. Podczas gdy funkcje korelacji można łatwiej opisać za pomocą limitów siły pola i limitów nałożonych na czas systemu, można je również znaleźć bardziej ogólnie. W przypadku fluorescencji rezonansowej najważniejszymi funkcjami korelacji są ${\ Displaystyle \ tau}$

${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {b}} _ {s} ^ {\ sztylet} (t) {\ kapelusz {b}} _ {s} (t + \ tau) \ rangle e ^ {i (\ omega _ {1}-\omega _{0})\tau }\equiv g(t,\tau )}$,

${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {b}} _ {s} ^ {\ sztylet} (t) {\ kapelusz {b}} _ {s} (t + \ tau) \ rangle e ^ {i (\ omega _ {1}-\omega _{0})(2t+\tau }e^{2i\phi }\equiv f(t,\tau )}$,

${\ Displaystyle \ langle {\ kapelusz {b}} _ {s} ^ {\ sztylet} (t) {\ kapelusz {R}} _ {k} (t + \ tau) \ rangle e ^ {i (\ omega _ {1}-\omega _{0})t}e^{i\phi }\equiv g(t,\tau )}$,

gdzie

${\ Displaystyle g (t \ tau) = [\ langle {\ kapelusz {R}} _ {k} (t) \ rangle + {\ Frac {1} {2}}] e ^ {- \ beta (1 -i\theta )\tau }+\Omega \int \limits _{0}^{\tau }dt'h(t,t')e^{\beta (1-i\theta )(t'-\ tau )}}$,

${\ Displaystyle f (t, \ tau) = \ Omega \ int \ limity _ {0} ^ {\ tau} dt'h (t, t') e ^ {\ beta (1 + i \ theta) (t' -\tau )}}$,

${\ Displaystyle h (t \ tau) = - {\ Frac {1} {2}} \ langle {\ kapelusz {b}} _ {s} ^ {\ sztylet} (t) \ rangle e ^ {i ( \omega _{0}-\omega _{1})t}e^{i\phi }-{\frac {1}{2}}\Omega \int \limits _{0}^{\tau }dt '[f(t,t')+g(t,t')]e^{2\beta (t'-\tau )}}$.

Funkcje korelacji dwukrotny są na ogół okazuje się być niezależny od , a zamiast polegać na jak . Funkcje te mogą być użyte do znalezienia gęstości widmowej poprzez obliczenie transformaty ${\displaystyle t}$${\ Displaystyle \ tau}$${\displaystyle t\strzałka w prawo \infty}$${\displaystyle S(t,\omega)}$

${\ Displaystyle S (t \ omega) = K \ int \ limity _ {0} ^ {\ infty} d \ tau g (t \ tau \ tau) e ^ {i (\ omega - \ omega _ { 1})\tau }+cc}$,

gdzie K jest stałą. Gęstość widmowa może być postrzegana jako szybkość emisji fotonów fotonów o częstotliwości w określonym czasie , co jest przydatne przy określaniu mocy wyjściowej systemu w danym czasie. ${\ Displaystyle \ omega}$${\displaystyle t}$

Funkcja korelacji związana z gęstością widmową fluorescencji rezonansowej zależy od pola elektrycznego. Zatem po wyznaczeniu stałej K wynik jest równoważny

${\ Displaystyle S ({\ vec {R}}, \ omega _ {0}) = {\ Frac {1} {\ pi}} Re \ int \ limity _ {0} ^ {\ infty} d \ tau \ langle E^{(-)}({\vec {r}},t)E^{(+)}({\vec {r}},t+\tau )\rangle e^{i\omega _{0 }\tau }}$

Jest to związane z intensywnością przez ${\ Displaystyle \ langle E ^ {(-)} ({\ vec {R}} t) E ^ {(+)} ({\ vec {R}} t + \ tau) \ rangle = I_ {0} ({\vec {r}})\langle \sigma _{+}(t)\sigma _{-}(t+\tau )\rangle }$

W granicy słabego pola, gdy widmo mocy można określić jako ${\ Displaystyle \ Omega _ {R} << {\ Frac {\ Gamma} {4}}}$

${\ Displaystyle S ({\ vec {R}}, \ Omega _ {0}) = I_ {0} ({\ vec {R}}) \ lewo ({\ Frac {\ Omega _ {R}} {\ Gamma }}\right)^{2}\delta (\omega -\omega _{0})}$.

W granicy silnego pola widmo mocy jest nieco bardziej skomplikowane i okazało się, że

${\ Displaystyle S ({\ vec {R}}, \ omega _ {0}) = {\ Frac {I_ {0} ({\ vec {R}})} {8 \ pi}} \ lewo [{\ frac {3\Gamma /4}{(\omega -\Omega _{R}-\omega _{0})^{2}+(3\Gamma /4)^{2}}}+{\frac { \Gamma }{(\omega -\omega _{0})^{2}+(\Gamma /2)^{2}}}+{\frac {3\Gamma /4}{(\omega +\Omega _{R}-\omega _{0})^{2}+(3\Gamma /4)^{2}}}\right]}$.

Na podstawie tych dwóch funkcji łatwo zauważyć, że w słabym limicie pola pojedynczy pik pojawia się w gęstości widmowej ze względu na funkcję delta, podczas gdy w silnym limicie pola tworzy się tryplet Mollowa z pikami wstęgi bocznej w , i odpowiednią szerokością piku dla szczytu centralnego i szczytów wstęgi bocznej. ${\ Displaystyle \ omega _ {0}}$${\ Displaystyle \ omega = \ omega _ {0} \ pm \ omega _ {R}}$${\displaystyle {\frac {\gamma}{2}}}$${\ Displaystyle {\ Frac {3\ Gamma} {4}}}$

Fotonowe przeciwdziałanie powstawaniu wiązek

Przeciwdziałanie wiązkom fotonów to proces we fluorescencji rezonansowej, w którym ograniczana jest prędkość, z jaką fotony są emitowane przez dwupoziomowy atom. Dwupoziomowy atom jest w stanie pochłonąć foton z napędzającego pola elektromagnetycznego dopiero po upływie pewnego czasu. Ten okres jest modelowany jako rozkład prawdopodobieństwa, gdzie jako . Ponieważ atom nie może wchłonąć fotonu, nie jest w stanie go emitować, a zatem istnieje ograniczenie gęstości widmowej. Ilustruje to funkcja korelacji drugiego rzędu . Z powyższego równania jest oczywiste, że i w ten sposób prowadzi do zależności opisującej fotonów antibunching . To pokazuje, że moc nie może być inna niż zero dla . W słabym polu aproksymacja może rosnąć tylko monotonicznie wraz ze wzrostem, natomiast w silnym polu aproksymacja oscyluje wraz ze wzrostem. Te oscylacje wygasają jako . Fizyczna idea przeciwdziałania powstawaniu wiązki fotonów polega na tym, że podczas gdy sam atom jest gotowy do wzbudzenia, gdy tylko uwolni swój poprzedni foton, pole elektromagnetyczne wytworzone przez laser wymaga czasu, aby wzbudzić atom. ${\displaystyle p(\tau)}$${\ Displaystyle p (\ tau ) \ Strzałka w prawo 0}$${\ Displaystyle \ tau \ Strzałka w prawo 0}$${\ Displaystyle g ^ {(2)} (\ tau) = 1 - \ lewo (cos \ mu \ tau + {\ Frac {3 \ Gamma} {4 \ mu}} grzech \ mu \ tau \ prawej) e ^ {-3\Gamma \tau /4}}$${\ Displaystyle g ^ {(2)} (0) = 0}$${\ Displaystyle g ^ {(2)} (\ tau )> 0}$${\ Displaystyle g ^ {(2)} (\ tau )> g ^ {(2)} (0)}$${\ Displaystyle \ tau = 0}$${\ Displaystyle g ^ {(2)} (\ tau )}$${\ Displaystyle \ tau}$${\ Displaystyle g ^ {(2)} (\ tau )}$${\ Displaystyle \ tau \ Rightarrow \ infty}$

Podwójny rezonans

Podwójny rezonans to zjawisko, w którym do dwupoziomowego atomu przykładane jest dodatkowe pole magnetyczne oprócz typowego pola elektromagnetycznego używanego do wywoływania fluorescencji rezonansowej. To podnosi degenerację spinu poziomów energii Zeemana, dzieląc je wzdłuż energii związanych z odpowiednimi dostępnymi poziomami spinu, umożliwiając nie tylko uzyskanie rezonansu wokół typowego stanu wzbudzonego, ale także zastosowanie drugiego elektromagnetycznego napędzającego związanego z częstotliwością Larmora , drugi rezonans można uzyskać wokół stanu energetycznego związanego z i stanów związanych z . W ten sposób można osiągnąć rezonans nie tylko w odniesieniu do możliwych poziomów energetycznych dwupoziomowego atomu, ale także w odniesieniu do podpoziomów energii wytworzonej przez zniesienie degeneracji poziomu. Jeśli przyłożone pole magnetyczne jest odpowiednio dostrojone, polaryzacja fluorescencji rezonansowej może być wykorzystana do opisania składu stanu wzbudzonego. W ten sposób podwójny rezonans może być użyty do znalezienia czynnika Landego, który jest używany do opisania momentu magnetycznego elektronu w dwupoziomowym atomie. ${\ Displaystyle m_ {B} = 0}$${\ Displaystyle m_ {b} = \ pm 1}$

Fluorescencja rezonansowa pojedynczego sztucznego atomu

Dowolny system dwustanowy można modelować jako dwupoziomowy atom. Prowadzi to do tego, że wiele systemów określa się mianem „sztucznego atomu”. Na przykład pętla nadprzewodząca, która może wytwarzać przepływający przez nią strumień magnetyczny, może działać jak sztuczny atom, ponieważ prąd może indukować strumień magnetyczny w dowolnym kierunku przez pętlę, w zależności od tego, czy prąd jest zgodny z ruchem wskazówek zegara, czy przeciwny do ruchu wskazówek zegara. Hamiltonian dla tego systemu jest opisany jako gdzie . Modeluje to oddziaływanie dipolowe atomu z jednowymiarową falą elektromagnetyczną. Łatwo zauważyć, że jest to naprawdę analogiczne do prawdziwego dwupoziomowego atomu, ponieważ fluorescencja pojawia się w widmie jako triplet Mollowa, dokładnie jak prawdziwy dwupoziomowy atom. Te sztuczne atomy są często wykorzystywane do badania zjawisk koherencji kwantowej. Pozwala to na badanie ściśniętego światła, które znane jest z tworzenia dokładniejszych pomiarów. Trudno jest zbadać fluorescencję rezonansową ściśniętego światła w typowym dwupoziomowym atomie, ponieważ wszystkie mody pola elektromagnetycznego muszą być ściśnięte, co nie jest łatwe do osiągnięcia. W sztucznym atomie liczba możliwych modów pola jest znacznie ograniczona, co pozwala na łatwiejsze badanie ściśniętego światła. W 2016 roku DM Toyli i wsp. przeprowadzili eksperyment, w którym wykorzystano dwa nadprzewodnikowe wzmacniacze parametryczne do wygenerowania ściśniętego światła, a następnie wykrycia fluorescencji rezonansowej w sztucznych atomach ze ściśniętego światła. Ich wyniki zdecydowanie zgadzały się z teorią opisującą zjawiska. Implikacją tego badania jest to, że umożliwia fluorescencję rezonansową, aby pomóc w odczycie kubitów dla ściśniętego światła. Kubit użyty w badaniu był aluminiowym obwodem transmonowym, który został następnie sprzężony z trójwymiarową aluminiową wnęką. Do wnęki wprowadzono dodatkowe chipy krzemowe, aby pomóc w dostrojeniu rezonansu do wnęki. Większość odstrojeń, które miały miejsce, była wynikiem degeneracji kubitu w czasie. ${\displaystyle {\kapelusz {H}}=\hbar {\sqrt {\omega _{0}^{2}+\epsilon ^{2}}}{\frac {{\kapelusz {\sigma}}_{ z}}{2}}}$${\ Displaystyle \ hbar \ epsilon = 2I_ {p} \ delta \ Phi}$

Fluorescencja rezonansowa z półprzewodnikowej kropki kwantowej

Kropka kwantowa to półprzewodnikowa nanocząstka często stosowana w kwantowych układach optycznych. Obejmuje to ich zdolność do umieszczania w mikrownękach optycznych, w których mogą działać jako systemy dwupoziomowe. W procesie tym kropki kwantowe umieszczane są we wnękach, które pozwalają na dyskretyzację możliwych stanów energetycznych kropki kwantowej sprzężonej z polem próżni. Pole próżniowe jest następnie zastępowane przez pole wzbudzające i obserwuje się fluorescencję rezonansową. Obecna technologia pozwala jedynie na populację kropki w stanie wzbudzonym (niekoniecznie zawsze takim samym) i relaksację kropki kwantowej z powrotem do stanu podstawowego. Do niedawna nie osiągnięto bezpośredniego wzbudzenia, po którym nastąpiło gromadzenie w stanie podstawowym. Wynika to głównie z faktu, że w wyniku wielkości kropek kwantowych, defekty i zanieczyszczenia tworzą własną fluorescencję poza kropką kwantową. Ta pożądana manipulacja została osiągnięta przez same kropki kwantowe dzięki wielu technikom, w tym mieszaniu czterofalowemu i różnicowemu współczynnikowi odbicia, jednak żadna technika nie wykazała, aby występowała ona we wnękach do 2007 roku. Fluorescencję rezonansową zaobserwowano w pojedynczym samoorganizującym się dot jak zaprezentował m.in. Muller w 2007 roku. W eksperymencie wykorzystali kropki kwantowe, które wyrosły pomiędzy dwoma lustrami we wnęce. Kropka kwantowa nie została więc umieszczona we wnęce, lecz w niej stworzona. Następnie połączyli silny, spolaryzowany w płaszczyźnie, przestrajalny laser o fali ciągłej z kropką kwantową i byli w stanie zaobserwować fluorescencję rezonansową z kropki kwantowej. Oprócz wzbudzenia kropki kwantowej udało się również zebrać foton, który został wyemitowany za pomocą układu micro-PL. Pozwala to na rezonansową, spójną kontrolę stanu podstawowego kropki kwantowej, jednocześnie zbierając fotony emitowane z fluorescencji.

Sprzężenie fotonów z cząsteczką

W 2007 G. Wrigge, I. Gerhardt, J. Hwang, G. Zumofen i V. Sandoghdar Opracowali i wydajną metodę obserwacji fluorescencji rezonansowej dla całej cząsteczki, w przeciwieństwie do jej typowej obserwacji w pojedynczym atomie. Zamiast sprzęgać pole elektryczne z pojedynczym atomem, byli w stanie odtworzyć dwupoziomowe układy w cząsteczkach barwnika osadzonych w ciałach stałych. Wykorzystali przestrajalny laser barwnikowy, aby wzbudzić cząsteczki barwnika w ich próbce. Ze względu na fakt, że mogli mieć tylko jedno źródło na raz, stosunek szumu śrutowego do rzeczywistych danych był znacznie wyższy niż normalnie. Próbką, którą wzbudzili, była matryca Szpolskiego, którą domieszkowali barwnikami, których chcieli użyć, dibenzantantrenem. Aby poprawić dokładność wyników, zastosowano spektroskopię jednocząsteczkową fluorescencyjno-wzbudzeniową. Rzeczywisty proces pomiaru rezonansu polegał na pomiarze interferencji między wiązką laserową a fotonami rozproszonymi w cząsteczce. W ten sposób laser został przepuszczony nad próbką, w wyniku czego kilka fotonów zostało rozproszonych z powrotem, co pozwoliło na pomiar interferencji w powstałym polu elektromagnetycznym. Udoskonalenie tej techniki polegało na użyciu technologii soczewek zanurzeniowych. Jest to soczewka o znacznie większej aperturze numerycznej niż zwykłe soczewki, ponieważ jest wypełniona materiałem o dużym współczynniku załamania światła. Technika wykorzystywana do pomiaru fluorescencji rezonansowej w tym systemie została pierwotnie zaprojektowana do lokalizowania poszczególnych cząsteczek w substancjach.

Implikacje fluorescencji rezonansowej

Największe implikacje wynikające z fluorescencji rezonansowej dotyczą przyszłych technologii. Fluorescencja rezonansowa jest wykorzystywana przede wszystkim w koherentnej kontroli atomów. Poprzez sprzężenie dwupoziomowego atomu, takiego jak kropka kwantowa, z polem elektrycznym w postaci lasera, jesteś w stanie skutecznie stworzyć kubit. Stany kubitowe odpowiadają stanom wzbudzonym i podstawowym dwupoziomowych atomów. Manipulacja polem elektromagnetycznym pozwala na skuteczną kontrolę dynamiki atomu. Można je następnie wykorzystać do stworzenia komputerów kwantowych. Największe bariery, które wciąż stoją na drodze do osiągnięcia, to niepowodzenia w prawdziwej kontroli atomu. Na przykład prawdziwa kontrola spontanicznego rozpadu i dekoherencji pola stwarza duże problemy, które muszą zostać przezwyciężone, zanim dwupoziomowe atomy będą mogły być naprawdę użyte jako kubity.

Bibliografia