W 2004 roku Jolie użyczyła głosu w filmie animowanym Shark Tale , a następnie wcieliła się w rolę zabójcy w komercyjnym komedii akcji Mr. & Mrs. Smith (2005), u boku Brada Pitta . Następnie zagrała Mariane Pearl w dramacie A Mighty Heart (2007) i użyczyła głosu w animowanym komputerowo filmie Kung Fu Panda (2008). Thriller akcji Wanted (2008), w którym wystąpiła w roli drugoplanowej, okazał się komercyjnym sukcesem. Jej następnym występem była rola Christine Collins w dramacie Changeling (2008), za który otrzymała nominację do Oscara dla najlepszej aktorki . Następnie pojawiły się główne role w dwóch najbardziej dochodowych thrillerach 2010 roku — Sól i Turysta . W 2011 roku wyreżyserowała dramat romantyczny W krainie krwi i miodu , który przedstawiał historię miłosną osadzoną w czasie wojny w Bośni i pojawił się w sequelu animacji Kung Fu Panda 2 . Największy komercyjny sukces Jolie, począwszy od 2014 roku, przyszedł z mrocznym filmem fantasy Maleficent (2014), który zarobił ponad 758 milionów dolarów na całym świecie, i zagrała ją w tytułowej roli. Jej kolejne reżyserskie przedsięwzięcia to dramaty wojenne Niezłomni (2014) i Najpierw zabili mojego ojca (2017).